Adoptó como nombre artístico Anouk, el de su primer personaje, y como apellido adoptó el de Aimée, que le había sugerido el respetado Prévert, también un artista y escritor surrealista amigo de figuras como Picasso o Miró. Su carrera cinematográfica se vio propulsada por su papel de Maddalena en La Dolce vita en 1960, aunque su consagración llegó seis años más tarde con Un hombre y una mujer, dirigida por Vlaude Lelouch y' que le valió un Globo de oro y una nominación a los Oscar.
Trabajó en un total de 92 películas y títulos de televisión, entre los que también destacan 8½ (1963), de Federico Fellini, o Salto en el vacío, (1980), de Marco Bellocchio. Su última aparición en el cine data de 2019, con Los años más bellos de una vida, de Claude Lelouch, que se proyectó fuera de competición en el Festival de Cannes y que sirvió como secuela de Un hombre y una mujer.
Estuvo casada cuatro veces, la primera con el cineasta Nikos Papatakis, padre de su única hija, y la última con el actor británico Albert Finney.